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金属-N4活性中心高效电催化二氧化碳还原研究取得新进展

发布日期:2018-10-18     浏览次数:1369次    发布者:刘春英    

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最近,iChEM研究人员和在我院工作的邓德辉研究小组在金属N4活性中心高效电催化CO2还原研究方面取得了新进展。相关结果“理解电催化CO2中明确定义的金属-N4位点的反应机理”还原发表在《德国应用化学》(Angew.Chem.Int.Ed。,DOI: 10.1002/anie.201808593)。

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金属 - 氮 - 碳是一种具有优异的电催化CO2还原性能的催化剂,但目前的制备方法难以获得明确的单金属 - 氮 - 碳催化剂,严重制约了活性中心和催化反应。催化剂。了解机制。为探索这类催化剂的反应机理和不同金属中心的活性趋势,研究小组长期研究金属-N4活性中心的结构及其催化反应(Science Adv.1(2015)e1500462; Nature Nanotech.11(2016)218-230; Angew.Chem.Int.Ed.55(2016)6708; Nano Energy 32(2017)353; Chem 4(2018)1902),基于一系列3d金属酞菁与定义金属-N4结构作为模型催化剂,系统进行了深入的理论计算,电化学实验和同步辐射X射线原位吸收光谱研究。他们从理论上分析了不同金属酞菁对CO2电催化还原的反应机理和活性顺序。发现钴酞菁具有最优异的催化性能,其高催化活性来源于活性中心钴,有利于* COOH的形成。有利于* CO的解吸。电化学实验表明,钴酞菁可以高选择性地将CO 2还原为CO。在-0.8 V vs. RHE的最佳电位下,CO的法拉第效率高达99%并具有长期稳定性。本文揭示了单金属-N4活性中心电催化还原CO2的反应机理和活性趋势,为设计高性能金属 - 氮 - 碳催化剂提供了重要的参考。

研究工作是与西湖大学肖建平博士,田中群教授,研究所王晔教授,中国科学院上海应用物理研究所研究员共同完成的。该研究获得国家重点研发计划(项目批准号:2016YFA0204100,2016YFA0200200),国家自然科学基金(项目批准号:21573220,21621063),中国科学院前沿科学重点研究项目(项目审批)编号:QYZDB-SSWJSC020),教育部材料化学协同创新中心能源基金(2011·iChEM)。

链接到论文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201808593

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