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稀土-过渡金属簇合物的光催化研究取得新进展

发布日期:2018-11-27     浏览次数:1078次    发布者:刘春英    

我所研究的孔祥建教授和龙腊生教授在稀土 - 过渡金属(3d-4f)团簇光催化制氢研究方面取得了新的进展。相关结果“将镧系元素 - 过渡金属团簇整合到用于光催化氢析出的CdSS表面上”发表在《德国应用化学》(Angew.Chem.Int.Ed。,https://doi.org/10.1002/anie.201811211)中。

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光解水被认为是解决环境和能源问题的有效方法之一。自二氧化钛光解水合材料出版以来,半导体材料在水的光解中受到广泛关注。近年来,已发现在半导体上加载金属纳米颗粒可改变半导体材料的电子结构,从而改善光催化性能。然而,使用多分散纳米颗粒难以理解原子水平的光催化机理。金属簇具有清晰的晶体结构,是理解材料结构 - 活性关系的理想模型。研究小组支持CdS半导体表面的异金属稀土 - 过渡金属簇Ln52Ni56,有效提高光生电子和空穴的分离效率,从而提高光催化分解水的性能。研究发现,在团簇加载过程中,Ln52Ni56(Ln=Eu,Gd,Pr,Nd)团簇中的部分Ni2 +可被Cd2 +取代,形成Eu52Ni56-xCdx/CdS复合体系。光生电子不仅可以转移到簇的LUMO轨道,还可以转移到稀土Eu3 +,形成Eu2 +催化活性位点。正是这种多通道电子传递途径使Eu52Ni56具有比其他稀土同系物更高的光催化性能,达到33,533μmolh-1 g-1。多金属之间的协同效应为合成高效光催化半导体复合材料提供了参考。

研究工作由博士生陈伟(第一作者)和博士完成。学生颜志浩参加了部分表征工作;该项工作获得科技部(项目批准号:2014CB845601)和国家自然科学基金(项目批准号:21871124,21673184,21431005,21390391和21721001),教育部霍英东基金会青年教师基金(项目批准号:151013)等资金。

链接到论文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201811211